"A situação continua preocupante", mas "o potencial para a paz é maior agora do que há muitos anos", disse Stoltenberg numa conferência de imprensa ao lado do presidente afegão, Ashraf Ghani.
"Os talibãs devem compreender que continuar a lutar não ajuda e é contraproducente," disse o secretário-geral da NATO, cuja visita ao Afeganistão não tinha sido anunciada.
Umas horas antes, os talibãs tomaram de assalto uma posição isolada do exército afegão na zona oeste do país, matando pelo menos 20 soldados, de acordo com as autoridades locais.
Vinte outros soldados estão desaparecidos após outro ataque por insurgentes na segunda-feira à noite no distrito de Pusht Koh, na província de Farah (também no oeste), disse a AFP Dadullah Qaneh, membro do Conselho provincial local.
Os talibãs reivindicaram o ataque, alegando ter matado mais de vinte militares e capturado cinco.
Apesar da presença ainda de 16.000 militares da NATO no Afeganistão, as forças afegãs têm dificuldade em conter os ataques dos insurgentes e o controlo do país pelo governo afegão continua a desintegrar-se.
De acordo com um relatório recente, o controlo de território afegão pelas autoridades está no seu nível mais baixo dos últimos três anos, enquanto as forças de segurança sofreram perdas recordes.
A visita de Stoltenberg ocorre dias antes de um encontro internacional sobre o Afeganistão, organizado pela Rússia e agendado para sexta-feira, em que participará uma delegação do governo afegão.